Analysis on adsorbent for spent solvent treatment by micro-PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; et al.

International Journal of PIXE, 29(1&2), p.17 - 31, 2019/00

https://doi.org/10.1142/S0129083519500128

PUREX再処理等の試験研究により、U, Puを含む廃溶媒が発生し、安全な保管や廃棄の観点から、廃溶媒からの核燃料物質の回収は重要なプロセスである。そこで、Pu(IV)の模擬としてZr(IV)を用いて模擬廃溶媒を調製し、固体吸着材による回収法を検討し、イミノ二酢酸を導入した吸着材が廃溶媒中からの核燃料物質回収に有効であるとの結果を得ている。実用化に向けては吸着量の向上が課題であったことから、イミノ二酢酸の導入量を増加させるためにポリマーを被覆した多孔質シリカの利用を検討し、そのポリマーにイミノ二酢酸を導入することで吸着材を合成した。合成した吸着材について、廃溶媒処理への適用性を評価するためには、吸着能力と吸着メカニズムを明らかにする必要がある。そこで、微量元素の測定が可能であるマイクロPIXE分析に着目し、吸着したZrの分布や量を測定することで、吸着材に導入したイミノ二酢酸基の利用効率を評価した。また、吸着材中のイミノ二酢酸に吸着したZr周りの局所構造を明らかとするためにEXAFS分析を実施した。それぞれの分析結果から、本件で合成した吸着材は溶媒中でもZrと吸着反応を示すことを確認したが、沈殿と推察される粒子が観察され、吸着材の合成方法の更なる改善が必要である。

ウラン除染用吸着剤の評価

瀬古 典明; 玉田 正男; 吉井 文男

日本原子力学会和文論文誌, 3(4), p.340 - 345, 2004/12

https://doi.org/10.3327/taesj2002.3.340

放射線グラフト重合技術を用いてキレート吸着剤を合成し、pH0.5から12までの領域でウラン吸着特性を評価した。アミドキシム型,イミノ二酢酸型,リン酸型の吸着剤は、それぞれアクリロニトリルとメタクリル酸の混合液,メタクリル酸グリシジル,リン酸エステルモノマーを用いてグラフト重合し、アミドキシム型,イミノ二酢酸型については、グラフト重合後の化学処理により官能基を導入した。グラフト重合時間が2, 1.5, 8時間で各々3.5, 2.0, 2.0mol/kgの官能基が導入された。ウラン溶液に吸着剤を入れ、吸着性能を分配係数により評価した結果、市販樹脂と比較して、pH0.5ではリン酸型が200倍、pH8以上のアルカリ領域ではアミドキシム型が500倍の性能を有することがわかった。キレート吸着剤は強固に金属を吸着するため、ウランの脱着による二次汚染が生じることはなく、スラッジ廃棄物の処理材料としての応用が期待できる。

ホタテ貝加工残渣の有効利用に関する研究; ボイルされたホタテ貝中腸腺からのカドミウム除去

中居 久明*; 瀬古 典明; 玉田 正男; 天間 毅*; 小熊 正臣*

日本イオン交換学会誌, 15(1), p.10 - 15, 2004/01

https://doi.org/10.5182/jaie.15.10

ホタテ貝の加工残渣を肥料や飼料等の資源として有効利用を図るため、ボイルした中腸腺中から有害金属のカドミウムを除去する方法について検討を行った。中腸腺からカドミウムを溶液中に遊離させる酸を選定するため、12種類の酸溶液(0.1M)で比較した。その結果、カドミウムの溶出効果,酸の毒性,コストの面からリンゴ酸を選出した。リンゴ酸濃度及び水洗処理回数の最適化により、中腸腺中のカドミウム濃度を0.5ppm以下にすることができた。また、リンゴ酸により遊離されたカドミウムを含む処理溶液は放射線グラフト重合で合成したイミノ二酢酸型吸着材のカラムを通過させることにより、排出基準の0.1ppm以下に低減できることを確認した。

セメント用減水剤等の有機物のアルカリ加水分解試験

福本 雅弘; 西川 義朗*

JNC TN8400 2001-017, 355 Pages, 2001/03

JNC-TN8400-2001-017.pdf:6.43MB

TRU廃棄物処分研究における廃棄体中に含有される有機物の処分場の性能への影響評価の一環として、以下の7有機物について有機物の変質機構の中で重要と考えられるアルカリ加水分解の試験を行った。90C、91dまでのアルカリ加水分解試験の結果、各有機物が低分子量化し、有機物由来の分解物や変成物と推定される成分を溶液中に検出することができた。処分という長期間を考えた場合、各有機物は、今回確認したような分解生成物になると考えられる。確認した分解生成物を以下の各有機物の後に付記した。そのため、これら分解生成物についての放射性核種移行に与える影響評価が今後重要となる。(1)ナフタレンスルホン酸とリグニンスホン酸の混合系セメント用減水剤(ナフタレンジスルホン酸など)、(2)ポリカルボン酸系セメント用減水剤(末端メトキシポリエチレングリコールのオリゴマー)、(3)エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム二水塩(EDTA)(EDTAから酢酸が脱離・環化した変成物)、(4)りん酸トリブチル(TBP)(DBP、n-ブタノール)、(5)ポリ酢酸ビニル(酢酸)、(6)ナイロン66(アジピン酸、ヘキサメチレンジアミン)、(7)硬化したエポキシ樹脂(グリセロールポリグリシジルエーテル、カルボン酸)

アスファルトの線による放射線劣化により生成する可溶性有機物の評価

福本 雅弘; 西川 義朗*; 加川 昭夫; 河村 和廣

JNC TN8400 2001-002, 23 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2001-002.pdf:0.55MB

TRU廃棄物処分研究におけるアスファルト固化体の影響評価の一環として、放射線(線)によるアスファルトの劣化により生成する可溶性有機物の種類と濃度について確認した。また、硝酸塩の影響についても合わせて確認した。その結果、放射線(アスファルトが処分環境で100万年の期間に受ける線の吸収線量に相当する10MGy)によるアスファルトの劣化により生成される可溶性有機物のギ酸、酢酸及びシュウ酸濃度はそれぞれ、約50mg/dm3、約30mg/dm3及び約2mg/dm3とValckeらがEurobitum(ブローンアスファルト、MexphaltR85/40)の放射線分解の劣化生成物の影響をPuとAmを用いた試験により実施し、Boom Clay間隙水中のPuとAm溶解度は増加しなかったと示した時のギ酸、酢酸、シュウ酸の濃度より低濃度の溶出であった。また、硝酸イオンが多量に存在しても、TOC、ギ酸、酢酸、シュウ酸濃度の変化は微量であった。すなわち、放射線により硝酸イオンが亜硝酸イオンとなる過程でアスファルトの酸化的分解を促進することにより、錯体の有機配位子となりうるギ酸、酢酸を溶出させることは少ないといえる。このことから、アスファルト固化体の放射線(線)による劣化により溶出してくる可溶性有機物とTRU核種との錯体形成によるTRU核種の溶解度上昇、TRU核種の分配係数低下は限定的である。

微生物によるガス発生挙動に関する実験的研究

嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2000-010, 27 Pages, 2000/07

JNC-TN8430-2000-010.pdf:0.72MB

放射性廃棄物を地層処分する場合、地下水、緩衝材、放射性廃棄物などに含まれる多種多様の有機物が、地下深部に存在する微生物及び処分施設建設時に地表付近から処分施設に持ち込まれる微生物の炭素源となることが考えられる。微生物が有機物を炭素源として利用した場合、二酸化炭素などのガスを発生させる。このガス発生は、地層処分システムの安全性に影響を与える一つの要因と考えられる。本研究では、ガス発生の観点から、メタン生成細菌の活動に着目し、微生物の活動にともなうガス発生に対する有機物の違いによる影響を調査するため、地下水に比較的多く含まれるフミン酸、ベントナイトに含まれる酢酸などの有機物を対象に微生物の有機物分解にともなって発生するメタン及び二酸化炭素の量を測定することとした。試験は嫌気条件で実施し、培養温度は35とした。有機物濃度は培養液に対して100mg/lとなるように調製した。また、pHがガス発生量に与える影響を調査するため、pHをパラメータとすることとした。その結果、フミン酸はメタン生成細菌の炭素源になりにくいこと、また、酢酸などを使用した試験結果から、pHが高くなれば、メタン生成細菌の活動にともなって発生するメタンの量が減少することが示された。なお、二酸化炭素の発生量がpHの上昇にともなって減少することは確認できなかった。

Production of acetic acid from ethanol solution by Acetobactor acetigenum and effect of gamma-ray irradiation on the bacteria

J.M.Umar*; 松橋 信平; 橋本 昭司

JAERI-Research 96-012, 16 Pages, 1996/03

JAERI-Research-96-012.pdf:0.51MB

農林産廃液の効果的な有効利用技術の開発に必要な知見を得るため、S.cerevisiaeとA.acetigenumを用いて酢酸発酵の予備的な研究を行った。農林産廃液のモデル溶液としては、グルコースおよびエタノール、あるいはこれらの混合水溶液を使用した。また、ガンマ線照射したA.acetigenumを用いて発酵効率の促進についても検討を加えた。その結果、S.cerevisiaeとA.acetigenumによるダブルステージ発酵では、振とうを行わない場合がエタノールからの酢酸生産に効果的である。A.acetigenumの菌数は、照射線量の増加に伴い指数関数的に減少し、D値は通気、無通気条件ではそれぞれ0.11kGy、0.54kGyである。初期菌数が同じであれば、照射した菌数では非照射の菌体を用いた場合より多量の酢酸を生産することが可能である、等の知見が得られた。

Simulation of radiation-induced ozone decomposition in water in the presence of organic compounds

新井 英彦; 南波 秀樹; 宮田 定次郎; 新井 陸正; 作本 彰久*; 須永 博美

JAERI-Conf 95-003, 0, p.184 - 188, 1995/03

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-95-003.pdf

これまでに放射線とオゾンを併用すると水中の有機物が効果的に分解することを明らかにしたが、そのメカニズムについては不明な点が多かった。本報告では、t-ブタノールや酢酸などを含む水中でのオゾンの放射線照射による分解を、OH、e、O、O、HO、HO、HOなどの活性種を含む約60の素反応に基づいてシミュレーションし、紫外線吸収法(UV法)から測定したオゾン分解速度と比較した。その結果、いずれの場合も、計算結果は、実測結果より幾分小さい値となったが、生成するパーオキサイドの分解を考慮に含めるとよい一致がみられた。また、本研究から、照射開始と共に、上記の活性種濃度は定常状態となり、その値を推定することができた。

Production of carbon-14 and preparation of some key precursors for labeling organic molecules

守屋 孝; 本石 章司

Proc. of the 3rd Asian Symp. on Research Reactor, 8 Pages, 1991/00

窒化アルミニウムをターゲットとしてJMTRで照射し、N(n,p)C反応により生成するCを分離し安定な[C]-炭酸バリウムとして得るC製造法を紹介する。本法は50GBq/バッチの規模で行われるため高中性子束及び高ガンマ線束下で長時間の照射を必要とし、ターゲットの健全性が求められる。このため窒化アルミニウム粉末を加圧成型したのちヘリウム雰囲気で焼結することにより、照射時の健全性を保てることが確認されるとともに、比放射能の低下をもたらすCの含有量も低下させることが判った。照射後ターゲットは高温燃焼炉で二酸化炭素に酸化し、いったんアルカリ溶液に吸収させた後塩化バリウムを加え炭酸バリウムとした。[C]炭酸バリウムから、さらに有機化合物を標識するのに便利な四種類の前駆体[1-C]酢酸ナトリウム、[C]メタノール、[C]シアン化カリウム及び[U-C]ベンゼンの合成操作について述べる。

原子力施設における洗濯廃液の逆浸透処理,実験室規模実験

和達 嘉樹; 小島 克己*

JAERI-M 6337, 9 Pages, 1975/12

JAERI-M-6337.pdf:0.42MB

原子力施設における洗濯廃液の処理法として、酢酸セルロース半透膜を用いた逆浸透処理を実験室規模の装置により試験、検討した。その結果、合成洗剤(ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム(DBS)と放射性汚染,(Co、Ce)の双方が同時に効果的に除去され、半透膜の放射性汚染も少いことがわかった。また、放射性核種の除染係数の低下も半透膜の放射性汚染の増加も処理回数に依らず少いことを認めた。さらに、処理最適pHはおゝよそ5であること、および減容比は処理前のDBS濃度が1000ppmならば、約1/100となることを認めた。以上これらの結果から、逆浸透処理により原子力施設における洗濯廃液を能率よく処理することが可能と考えられた。